Dopo i trionfi di Monterey, nell'agosto del 1968 la sua carriera da frontman raggiunse il picco più alto. Trionfò a Woodstock con una versione tutta distorta dell'inno americano. Jimi aveva dato tutto. Le case discografiche lo avevano prosciugato, stavano sfruttando la sua immagine, cercarono di pubblicare ogni singola nota uscita dai suoi live set. Il più delle volte si trattava di registrazioni di bassa qualità. Ogni cosa serviva per fare soldi, senza ovviamente corrispondergli il giusto introito. Il sodalizio con il manager Michael Jeffary lo stava distruggendo. La casa discografica aveva organizzato un lungo tour promozionale in Europa, e Jimi suonò all'isola di Wight senza entusiasmare; quando approdò al festival di Fehrman, in Germania, venne duramente contestato dalla folla per i suoi atteggiamenti. Deluso e confuso l'artista si prese una pausa di riflessione andando a vivere a Londra.
La mattina del 18 settembre 1970 venne trovato morto nell'appartamento che aveva affittato al Samarkand Hotel, al 22 di Landsdowne Crescent. La sua ragazza in seguito raccontò che Hendrix morì soffocato dal suo stesso vomito dopo aver ingerito un improbabile cocktail di alcool e di tranquillanti, ma le versioni che rilasciò furono diverse da intervista ad intervista. La polizia sostenne invece che la morte del chitarrista sopraggiunse durante la notte. Alcune testimonianze ribadiscono che Jimi fosse ancora vivo all'arrivo dell'ambulanza e che soffocò durante il trasporto in ospedale a causa del sopraggiungere di vomito in assenza di un supporto sotto la sua testa. Non appena la notizia della morte del chitarrista si diffuse, il suo appartamento divenne oggetto di saccheggio da parte di sciacalli in cerca di cimeli ed oggetti che gli erano appartenuti. Dopo la morte, le spoglie di Hendrix vennero riportate negli Stati Uniti e sepolte nel Greenwood Memorial Park di Renton, Washington, a sud di Seattle. Sulla lapide venne fatta incidere, assieme al nome, la sagoma di quella che fu la sua chitarra-simbolo, la Fender-Stratocaster.